Di tengah hiruk-pikuk New York City, kucing jalanan cerdik bernama Top Cat memulai petualangan barunya. Ia bertemu Benny si Bola, kucing lugu yang bermain biola dengan sangat buruk. Alih-alih menghindar, Top Cat justru melihat peluang dan mengajak Benny bekerja sama demi menghasilkan uang dari "pertunjukan unik" mereka.

Di perjalanan, mereka bertemu dua anak yatim piatu yang mencuri makanan demi menyelamatkan panti asuhan mereka dari ancaman gangster bernama Bad Dog. Top Cat pun tergerak membantu, meski awalnya ia lebih sering mengandalkan tipu daya dibanding niat tulus.

Aksi penipuan Top Cat dan Benny mulai menarik perhatian polisi, terutama Petugas Charlie Dibble yang ditugaskan mengawasi mereka. Namun, masalah semakin besar ketika mereka tanpa sengaja terlibat dengan kelompok kriminal berbahaya yang bekerja untuk bos mafia, Mr. Big.

Situasi makin rumit saat Top Cat merencanakan pencurian berlian milik Mr. Big. Namun rencana itu berantakan, dan mereka justru menjadi buronan. Benny bahkan tertangkap saat mencoba memperbaiki kesalahan mereka, membuat Top Cat akhirnya tersadar bahwa persahabatan lebih penting daripada uang.

Dengan bantuan teman-teman baru, termasuk geng kucing sirkus dan sekutu tak terduga, Top Cat menyusun rencana penyelamatan besar-besaran. Aksi penuh kejar-kejaran, penyamaran, dan tipu muslihat pun terjadi demi membebaskan Benny dari cengkeraman Mr. Big.

Pada akhirnya, Top Cat berhasil mengalahkan Mr. Big dan menyelamatkan sahabatnya. Ia juga berubah menjadi sosok yang lebih peduli, bahkan rela memberikan berlian hasil curian kepada anak-anak yatim piatu. Kisah ini pun ditutup dengan kebersamaan dan persahabatan yang semakin kuat di antara mereka.