Pada usia 14 tahun, Charli mulai menulis lagu dan merekam musiknya sendiri untuk mixtape pertamanya, 14, kemudian mengunggahnya ke platform seperti MySpace, yang akhirnya menarik perhatian berbagai produser dan label. Kariernya benar-benar dimulai setelah ia menandatangani kontrak rekaman dan merilis single I Love It bersama Icona Pop yang menjadi hits internasional pada tahun 2012.